Правда, этому шагу предшествовала военная служба: вахмистром в лейб-гвардии конном полку, затем до 1796 года при департаменте геральдии, и наконец в чине ротмистра в Харьковском кирасирском полку. Будучи послушником Куряжского монастыря, Квитка, одетый в черный смиренный наряд, выполнял различные работы до 1806 года. После он вновь определился на военную службу по правительственной комиссии в милицию Харьковской губернии.

В 1812 году Г.Ф.Квитка начинает свою общественную деятельность. В Харькове открывается постоянный общественный театр, директором которого назначают Григория Федоровича. Имея обыкновение горячо и страстно браться за любое дело, он до того увлекся театром, что чуть не женился на одной из его актрис. И хотя директорскую должность в театре ему пришлось оставить из-за своей активной благотворительной и просветительской деятельности, любовь к сцене Основьяненко пронес через всю жизнь. Позже это чувство побудило его к созданию драматических произведений для театра. В 1841 году он напечатал любопытную и потрясающую "Историю театра в г. Харькове".

Будучи ревностным членом, а позже председателем Благотворительного общества, Григорий Федорович стал инициатором открытия в Харькове института благородных девиц в 1812 году. Его стараниями впоследствии также были открыты Кадетский корпус и публичная библиотека при университете. Свою публицистическую деятельность Квитка начал в 1816 году статьей об институте благородных девиц в "Украинском вестнике", затем был одним из редакторов этого журнала до 1817 года. Институт, в учреждении и пропаганде которого Квитка принимал столь живое участие, сыграл, в свою очередь, немалую роль в его жизни. В 1821 году он женился на одной из классных дам. В 1817 году, получив на выборах должность предводителя дворянства, Квитка исполнял свои обязанности в этом качестве до 1829 года. Впоследствии эту должность занял его брат, Андрей Федорович.
Общественная, служебная и благотворительная деятельность Г.Ф.Квитки были отмечены многими наградами, однако широкое признание принесло ему литературное дарование. Сотрудничая с популярными столичными журналами, он вел обширную переписку с известными литературными деятелями: С.Т.Аксаковым, М.П.Погодиным, П.А.Плетневым, В.И.Далем, Ф.А.Кони, Е.П.Гребенкой, поддерживал дружеские отношения с В.А.Жуковским.