Фелисити Джонс, Имоджен Путс, Элисон Бри, Мила Кунис, Оливия Уайлд, Эмма Уотсон, Рэйчел МакАдамс, Зои Дешанель, Кэт Деннингс, Дженнифер Лоуренс, Линдси Лохан, Элис Ив, Аманда Сайфред и Эван Рэйчел Вуд рассматривались на роль Харли Квинн.
Кара Делевинь была главной претенденткой на роль Харли Квинн, но в итоге роль получила Марго Робби. Делевинь же досталась партия Чародейки (Enchantress).
Опра Уинфри, Виола Дэвис и Октавия Спенсер претендовали на роль Аманды Уоллер. Роль досталась Виоле Дэвис.
Предполагалось, что Дефстроук появится в фильме в небольшом эпизоде. На эту роль рассматривался Джо Манганьелло.
Люк Эванс, Брэдли Купер, Марк Уолберг, Том Круз, Джоэл Эдгертон, Джон Бернтал и Джейк Джилленхол рассматривались на роль Рика Флэгга.
В комиксах Дэдшот — латиноамериканец, а не афроамериканец, как показано в фильме.
Большая часть занятых в фильме актёров, включая Уилла Смита и Марго Робби, сделали себе татуировку «SKWAD» в знак причастности к работе над фильмом.
Фильм выходит в год 50-й годовщины дебюта Джокера в кинематографе. Эту роль в телесериале «Бэтмен» (1966-1968) и одноимённом фильме Лесли Х. Мартинсона (1966) исполнил Сизар Ромеро.
Джаред Лето так вжился в образ Джокера, что не выходил из него даже вне съёмочной площадки. Другим актёрам Лето разослал «подарки» вполне в духе его персонажа: Марго Робби получила крысу, Уилл Смит — пули, Адевале Акиннуойе-Агбаже достались старый выпуск «Плейбоя» и дохлая свинья, остальным участникам актёрского состава и техническому персоналу достались бусы и использованные презервативы. Скотт Иствуд неоднократно признавался, что временами поведение Лето его пугает.
Ввиду мрачной атмосферы фильма на съёмочной площадке постоянно дежурил специально нанятый психиатр.
Готовясь в роли Дэдшота, Уилл Смит сбрил волосы и тренировался с отрядами специального назначения ВМС и Сухопутных войск армии США. Тренировки включали в себя регулярное посещение стрельбища, где актёр стрелял из пистолета «Glock» и полуавтоматической винтовки «AR-15». Уилл Смит показал себя неплохим стрелком, особенно из винтовки на дальние расстояния.
На роль Рика Флэга вначале утвердили Тома Харди, но он ушёл из проекта ради съёмок в фильме Алехандро Гонсалес Иньярриту «Выживший» (2015). В боевике Кристофера Нолана «Тёмный рыцарь: Возрождение легенды» (2012) Харди играл Бэйна, в комиксах — бывшего члена отряда самоубийц. Впоследствии Харди признался, что жалеет о том, что не смог сыграть в фильме «Отряд самоубийц».
Бен Аффлек стал первым актёром, который сыграл Бэтмена в двух фильмах, поставленных разными режиссёрами, и который сыграл Бэтмена в двух фильмах, выходящих в один год.
Первым, кому предложили роль Джокера, был Райан Гослинг. Утверждают, что он отказался от роли из-за нежелания подписывать со студией контракт сразу на несколько фильмов.
«Джокермобиль», или машина Джокера — это изготовленный специально на заказ автомобиль Infiniti G35 Vaydor».
Третья экранная версия отряда самоубийц после появления в телесериалах «Тайны Смолвиля» (2001) и «Стрела» (2012).
Харли Квинн носит красно-чёрный зонт, это её цветовая гамма из проекта «Бэтмен» (1992). Ещё она применяет бейсбольную биту из серии компьютерных игр «Batman: Arkham» (2009-2015).
Черты образа Джокера актёр Джаред Лето позаимствовал в графическом романе Гранта Моррисона «Психиатрическая клиника Аркхэм — дом скорби на скорбной земле» (издательство «DC Comics», 1989). Там это личность неординарная, способная смутить и выбить из колеи с одной стороны, и увлечь за собой — с другой. Среди факторов, которые оказали влияние на его видение образа, актёр также назвал музыку в жанре «госпел», шаманов и мексиканские наркокартели.
Режиссёр и автор сценария Дэвид Эйр раскрыл образ Джокера в исполнении Джареда Лето 24 апреля 2015 года, в 75-летнюю годовщину персонажа.
Использованную в фильме бейсбольную биту из арсенала Харли Квинн подарили Кевину Смиту за рассказ о фильме «Бэтмен против Супермена: На заре справедливости» Зака Снайдера (2016) в программе о новинках кинематографа «Spoilers». Смит отдал её дочери Харли Куинн Смит, названной в честь суперзлодейки из комиксов издательства «DC Comics».
Джаред Лето посетил инкогнито международный фестиваль «Comic Con» в Нью-Йорке в 2015 году и даже сфотографировался с одетым в костюм Джокера поклонником.
Третий фильм, действие которого разворачивается в расширенной вселенной «DC», после фильмов Зака Снайдера «Человек из стали» (2013) и «Бэтмен против Супермена: На заре справедливости» (2016).
Первый снятый по комиксам фильм, где в роли главных героев выступает команда суперзлодеев.
Эмма Робертс отклонила предложение сыграть Харли Квинн ради участия в съёмках телесериала «Королевы крика» (2015).
На роль Дэдшота рассматривались кандидатуры Леонардо ДиКаприо, Брэда Питта, Дэниэла Крэйга, Мэттью МакКонахи, Джонни Деппа, Колина Фаррелла, Киану Ривза, Оскара Айзека, Джейсона Стэйтема, Идриса Эльбы, Мэтта Дэймона, Джозефа Гордона-Левитта, Александра Скарсгарда, Юэна МакГрегора, Роберта Паттинсона, Майкла Фассбендера, Юэля Киннамана и Джона Хэмма.
Трейлер к фильму «Отряд самоубийц» (2016) за первые три недели с момента выхода набрал больше просмотров, чем оба трейлера фильма Зака Снайдера «Бэтмен против Супермена: На заре справедливости» (2016).
Джай Кортни когда-то говорил, что никогда и ни за что не будет сниматься в фильмах по комиксам. Относительно участия в съёмках фильма «Отряд самоубийц» он передумал, узнав, что режиссёром будет Дэвид Эйр.
Режиссёр Дэвид Эйр охарактеризовал картину как «комикс-версия „Грязной дюжины“ (речь идёт о фильме Роберта Олдрича 1967 года).
Пробуясь на роль Чаровницы, Кара Делевинь читала отрывки из пьесы Эдварда Олби «Кто боится Вирджинии Вулф?» Её попросили прочесть их несколько раз, и каждый раз по-другому, чтобы оценить способность актрисы передать раздвоенную личность Джун Мун. К концу прослушивания Делевинь готова была броситься на режиссёра с кулаками. «Дэвид Эйр меня разозлил до такой степени, что я боялась что-нибудь натворить и оказаться за решёткой," — рассказывала актриса впоследствии.
Некоторые события происходят в Мидвей-сити. В комиксах это родной город супергероической пары Человека-ястреба и Женщины-ястреба.
У каждого в отряде самоубийц есть предмет одежды, указывающий на какой-то эпизод из его прошлого в комиксах. У Харкнесса это синяя рубашка со словом «Капитан» и небольшими бумерангами на материи (в память о форме капитана Бумеранга). Убийца Крок носит одежду из кожи крокодила. Джун Мун, или Чаровница, носит некое подобие шлема, благодаря которому держит свои способности в узде (в комиксах это было ожерелье). Чато Сантана носит толстовку с надписью «Диабло» (это его прозвище). Одежда Катаны стилизована одновременно под её чёрную форму из серии «The New 52» (издательство «DC Comics» запустило этот проект в сентябре 2011 года) и её классическую одежду с японским символом восходящего солнца). Харли Квинн одевается в синее и красное, как в серии «The New 52», где она является членом отряда самоубийц.
В фильме Френсиса Лоуренса «Я — легенда», где главную роль исполнил Уилл Смит, на стене висит постер несуществующего фильма «Бэтмен против Супермена». Сюжет фильма Зака Снайдера «Бэтмен против Супермена: На заре справедливости» разворачивается в той же кинематографической вселенной, что и сюжет фильма Дэвида Эйра «Отряд самоубийц».
В сцене погони за Джокером и Харли Квинн, в костюме Бэтмена был каскадер, а не Бэн Аффлек.